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論文

Atomic interactions at the interface between iron or iron fluoride, and sodium by the first-principles calculation

浪江 将成; 斉藤 淳一

Computational Materials Science, 239, p.112963_1 - 112963_7, 2024/04

Atomic interactions at the interface involving iron, iron fluorides (iron (II) fluoride and iron (III) fluoride), and sodium were investigated using first-principles calculations. The wettability with liquid sodium was subsequently examined, focusing on the calculated atomic interactions. From a covalent bonding perspective, iron (II) fluoride exhibited weaker bonds between neighboring atoms in the substrate material than iron (III) fluoride. However, it exhibited relatively strong bonds between the substrate material and sodium atoms. In contrast, iron (III) fluoride had stronger bonds between neighboring atoms in the substrate material, with weaker bonds between the substrate material and sodium atoms. Additionally, in terms of ionic bonding, the contact of the sodium atom with the substrate material increased the charge transfer of the substrate material atom, correlating with the oxidation number of iron. Iron (III) fluoride exhibited the most substantial charge transfer among the substrate materials. The charge transfer from the sodium atom to the atom in contact with it was approximately 2.5 times that of iron. This result underscores the change in electronic states induced by the iron or iron fluoride interface, potentially influencing the wettability between the material surface and liquid sodium.

論文

Decontamination and solidification treatment on spent liquid scintillation cocktail

渡部 創; 高畠 容子; 小木 浩通*; 大杉 武史; 谷口 拓海; 佐藤 淳也; 新井 剛*; 梶並 昭彦*

Journal of Nuclear Materials, 585, p.154610_1 - 154610_6, 2023/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

Treatment of spent scintillation cocktail generated by analysis of radioactivity is one of important tasks for management of nuclear laboratories. This study proposed a procedure consists of adsorption of radioactivity and solidification of residual liquid wastes, and fundamental performance of each step was experimentally tested. Batch-wise adsorption showed excellent adsorption performance of Ni onto silica-based adsorbent, and chelate reaction was suggested as the adsorption mechanism by EXAFS analysis. Alkaline activate material successfully solidified the liquid waste, and TG/DTA and XRD analyses revealed that the organic compounds exist inside the matrix. Only 1% of the loaded organic compounds were leaked from the matrix by a leaching test, and most of the organic compounds should be stably kept inside the matrix.

論文

Comparative study of the underpotential deposition of Bi in an aqueous electrolyte and an ionic liquid

田村 和久

Journal of Physical Chemistry C, 127(46), p.22733 - 22739, 2023/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Physical)

Au(111)上のBiのUPD反応に関して、1M HClO$$_{4}$$中と[BMIM]BF$$_{4}$$中での反応を比較した。可視光反射率測定および表面X線散乱測定を行った結果、Biの反応電子数はどちらの電解液中でも同じ値であったが、一方で反応過程は大きくことなることが分かった。この違いは、Biの溶媒和の違いに起因すると思われる。

論文

浅水プール中の壁面衝突液体ジェットにおける渦状液膜挙動に関する研究

堀口 直樹; 吉田 啓之; 金子 暁子*; 阿部 豊*

日本機械学会関東支部第29期総会・講演会講演論文集(インターネット), 5 Pages, 2023/10

軽水炉の炉心溶融事故で想定される液体ジェット状溶融燃料の浅水プール中挙動の解明と評価手法の開発のため、液液系模擬実験で取得した壁面衝突液体ジェットの3次元界面形状データを用いて渦状液膜挙動を調査した。

報告書

第39回ふげん廃止措置技術専門委員会資料集

佐藤 有司; 宮本 勇太; 粟谷 悠人; 山本 耕輔; 畠山 巧

JAEA-Review 2023-002, 59 Pages, 2023/08

JAEA-Review-2023-002.pdf:8.75MB

新型転換炉原型炉ふげん(以下「ふげん」という。)は、廃止措置に係わる技術開発を計画・実施するにあたり、「ふげん」を国内外に開かれた技術開発の場及び福井県における研究開発の拠点として十分に活用するとともに、当該技術開発で得られる成果を有効に活用することを目的として、日本原子力研究開発機構内外の有識者で構成される「ふげん廃止措置技術専門委員会」を設置している。本稿は、令和3年度に開催した第39回ふげん廃止措置技術専門委員会において「ふげん」から報告した「廃止措置の状況」、「原子炉構造材の試料採取及び分析に係わる実績と考察」、「液体シンチレータ廃液の処理について」及び「クリアランスに係る除染合理化の成果と課題及び搬出サーベイに係わる考察」について資料集としてまとめたものである。

報告書

JRR-3冷中性子源装置の新型減速材容器に関わる熱流力設計

徳永 翔; 堀口 洋徳; 中村 剛実

JAEA-Technology 2023-001, 37 Pages, 2023/05

JAEA-Technology-2023-001.pdf:1.39MB

研究用原子炉JRR-3の冷中性子源装置(Cold Neutron Source: CNS)は、原子炉内で発生した熱中性子を減速材容器内に貯留した液体水素により減速し、エネルギーの低い冷中性子に変換する装置である。CNSから発生した冷中性子は、中性子導管を用いて実験装置に輸送され、生命科学、高分子科学、環境科学等を中心とする多くの物性研究に利用されている。中性子科学における世界の研究用原子炉との競争力を維持するためには、冷中性子強度の改善は不可欠であり、新たな知見を取り入れた新型CNSの開発を進めている。現行のJRR-3のCNSの減速材容器は、水筒型のステンレス製容器を採用しており、材質及び形状の変更により冷中性子束の強度を向上させることが可能である。そのため、新型減速材容器の基本仕様は、材質を中性子吸収断面積の小さいアルミニウム合金に変更し、さらに、モンテカルロ計算コードMCNPを用いて最適化した容器形状に変更した。これらの仕様変更に伴い、発熱や伝熱の条件に変更が生じることから、熱流力設計上の成立性を確認するため、JRR-3のCNSについて自己平衡性、熱輸送限界及び耐熱・耐圧等について改めて評価を行った。本報告書は、新型減速材容器に関わる熱流力設計上の評価を実施し、その結果を纏めたものである。

論文

Advanced thermal-hydraulic experiments and instrumentation for heavy liquid metal reactors

Pacio, J.*; Van Tichelen, K.*; Eckert, S.*; Wondrak, T.*; Di Piazza, I.*; Lorusso, P.*; Tarantino, M.*; Daubner, M.*; Litfin, K.*; 有吉 玄; et al.

Nuclear Engineering and Design, 399, p.112010_1 - 112010_15, 2022/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:83.25(Nuclear Science & Technology)

加速器駆動システムや次世代高速炉の一次冷却材として、鉛や鉛ビスマス共晶合金(LBE)などの重液体金属(HLM)が提案されており、欧州では、MYRRHA(LBE)とALFRED(鉛)がHLMを用いたリファレンスシステムとして使用されている。本論文では、プール型とループ型のHLM実験に関するこれまでの経験と現在進行中の活動の概要について述べる。プール実験では、いくつかのシナリオにおける強制循環と自然循環のフローパターンの測定を実施しており、ループ試験では燃料集合体,制御棒,熱交換器のモックアップのような特定の構成要素の評価に重点を置いた試験を実施している。これらの試験では、流量や圧力差などの変数と、温度や速度、振動などのローカルな数量の測定を行っている。測定技術に関してはコンパクトな形状で正確な測定を行うために高温と腐食に耐えることができる高度な計測器が必要であり、従来の技術に加え、光ファイバーに基づく計測器、超音波や電磁力を利用した測定方法について説明する。

論文

Corrosion behavior of iron-chrome alloys in liquid bismuth

高井 俊秀; 古川 智弘; 渡辺 茂樹*; 石岡 典子*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 9(4), p.21-00397_1 - 21-00397_11, 2022/08

がん治療用放射性医薬品として期待されているアスタチン211の量産技術として、量子科学技術研究開発機構において、革新的な"液体ビスマス標的システム"が考案された。このシステムを実現するためには、非常に腐食性の高いビスマス環境下で使用できる高耐食性標的窓が必要となる。この要請にこたえ、われわれは、高速炉および加速器駆動未臨界炉開発の一環として実施された鉛ビスマス環境下での材料腐食の知見に基づき、液体標的窓材を選定するための材料腐食試験を飽和溶存酸素条件下と低酸素濃度条件下で実施し、その腐食挙動を調べた。この結果、FeCrAl合金は優れた耐食性を示し、FeCrMo合金はこれに続いた。これら材料については液体標的窓材に適していると考えられる。

論文

Temperature dependence of positron annihilation lifetime in near-surface and bulk of room-temperature ionic liquid observed by a slow positron beam

平出 哲也; 満汐 孝治*; 小林 慶規*; 大島 永康*

Chemical Physics Letters, 795, p.139507_1 - 139507_4, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

N,N,N-Trimethyl-N-propylammonium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (TMPA-TFSI)中において三重項ポジトロニウム(オルトーPs)消滅寿命の温度依存性を、産業技術総合研究所に整備されている垂直型陽電子ビームを用いて150$$^{circ}$$Cまで測定した。TMPA-TFSI液体試料表面から表面近傍とバルク中での測定を行うために、2keVと12keVのエネルギーで陽電子を入射した。融点よりも130$$^{circ}$$C高い150$$^{circ}$$Cにおいても表面の構造による違いが見られた。また、どちらの入射エネルギーでも高温ほど寿命は短くなった。同様の現象は水中においてのみ、オルトーPsと放射線分解生成物であるOHラジカルなどとの反応によって見出されていた。TMPA-TFSIにおける温度依存性においても、オルトーPsの化学反応の存在を示していると考えられた。

論文

Urea-introduced ionic liquid for the effective extraction of Pt(IV) and Pd(II) ions

上田 祐生; 江口 綾乃; 徳永 紘平; 菊池 圭*; 杉田 剛; 岡村 浩之; 長縄 弘親

Industrial & Engineering Chemistry Research, 61(19), p.6640 - 6649, 2022/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.64(Engineering, Chemical)

近年の世界的なカーボンニュートラルの潮流から廃電子機器などの二次資源からの白金族金属の効果的な分離・精製の向上が求められている。本研究では、Pt(IV)とPd(II)をpH変化のみで分離可能なウレア基を導入したイミダゾリウム型イオン液体(L1)を合成し、その抽出挙動を評価した。従来の有機溶媒-水抽出系におけるウレア型抽出剤では、Pt(IV)とPd(II)を同じpH領域で抽出してしまい、相互分離ができなかった。それに対し、本研究で合成したL1は、低pH領域ではPt(IV)選択性を、高pH領域ではPd(II)選択性を示した。UV-visおよびEXAFSスペクトルによる解析から、L1によるPt(IV)抽出では、外圏錯体を形成し、Pd(II)抽出では内圏錯体を形成していることが示された。さらに、従来の有機抽出系では第三相を生成するような高濃度のPt(IV)抽出後も、L1は第三相を生成することなくPt(IV)を抽出可能であった。

論文

Extraction behavior of a novel functionalized ionic liquid for separation of platinum group metals from aqueous nitric acid solution

伊藤 辰也; 大杉 遥*; 大沢 直樹*; 高橋 正幸*; Kim, S.-Y.*; 永石 隆二

Analytical Sciences, 38(1), p.91 - 97, 2022/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:29.37(Chemistry, Analytical)

高レベル放射性廃液(HLLW)などの硝酸水溶液から白金族元素(Ru, Rh, Pd)を効果的かつ効率的に抽出するために、ソフトなSドナーを含有するチオジグリコールアミド酸を修飾した新規イオン液体(IL)を合成した。このILは約100%の抽出率で迅速なPd(II)の抽出を可能にした。Ru(III)及びRh(III)の抽出は、Pd(II)より遅いものの、温度上昇によって抽出速度が加速した。50$$^{circ}$$CにおけるRu(III)とRh(III)の抽出はそれぞれ4hと8h以内に平衡に達し、抽出系に補助剤やその他の方法を使用しなくても抽出率は90%を超えた。さらに、このILは50$$^{circ}$$Cにおいて2h以内に模擬HLLWから90%以上のRu(III)、Rh(III)及びPd(II)を抽出可能だった。

論文

Wettability of pure metals with liquid sodium and liquid tin

斉藤 淳一; 小林 洋平*; 澁谷 秀雄*

Materials Transactions, 62(10), p.1524 - 1532, 2021/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:39.91(Materials Science, Multidisciplinary)

高速炉の冷却材である液体ナトリウムの新規技術の創出の一環として、液体ナトリウムの濡れ性制御の研究開発を実施しており、本発表はその基礎的研究として、純金属の液体ナトリウムと液体錫の濡れ性を接触角により評価した。また、界面の原子間相互作用を界面クラスターモデルを用いて分子軌道法により理論計算した。その結果、界面の原子間結合力と濡れ性には相関があることが明らかになった。この知見は今後、ナトリウム濡れ性を制御するうえで、重要な情報となる。

論文

Electrochemical studies of uranium (IV) in an ionic liquid-DMF mixture to build a redox flow battery using uranium as an electrode active material

大内 和希; 小松 篤史; 鷹尾 康一朗*; 北辻 章浩; 渡邉 雅之

Chemistry Letters, 50(6), p.1169 - 1172, 2021/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:14.19(Chemistry, Multidisciplinary)

ウランを電極活物質として用いるレドックスフロー電池を構築するためにイオン液体-DMF混合溶媒中での塩化ウラン(IV)の電気化学挙動を調べた。結果としてレドックスフロー電池のアノード反応として利用可能である準可逆なU$$^{III}$$/U$$^{IV}$$対を見出した。

論文

液体ナトリウム及び液体錫による純金属の濡れ性

斉藤 淳一; 小林 洋平*; 澁谷 秀雄*

日本金属学会誌, 85(3), p.110 - 119, 2021/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.67(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

Wettability of pure transition metals with liquid sodium or liquid tin has been evaluated using a contact angle droplet method. Titanium, iron, nickel, copper and molybdenum pure metals were selected as specimens in this experiment. All experiments were carried out in high purity argon gas and extremely low moisture to avoid influence of oxygen to liquid metal. Measurement temperature was set just above the melting temperature of each liquid metal. As a result, for both liquid sodium and liquid tin, the measured contact angle changed depending on the atomic number of substrate metals. An electronic structure of the interface between liquid metal and substrate metal was calculated by the molecular orbital method. Simple cluster models of the interface between liquid metal and substrate transition metals were used in this calculation. It was found that the calculation results well express an electronic state of interface. The atomic bonding between liquid metal atom and substrate metal atom changed depending on the kind of substrate metal. Also, the atomic bonding between substrate metal atoms changed similarly. It became clear that there was a reasonable relationship between an atomic bonding ratio and the contact angle. It clearly suggested the atomic bonding affected wettability between liquid metal and substrate metal. The atomic bonding was obtained as one of indications to reveal the wettability by transition metals with liquid metals.

論文

Synergistic solvent extraction of lanthanide ions with mixtures of D2EHPA and MIDPA in phosphonium-based ionic liquids

松宮 正彦*; 野水 大輝*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二

Hydrometallurgy, 199, p.105539_1 - 105539_8, 2021/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:32.7(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

D2EHPA(A)とMIDPA(B)を用いる希土類元素のイオン液体中へ協同抽出が検討された。D2EHPAまたはMIDPAを単独で抽出に用いる際には、その抽出種は[LnA$$_{3}$$HA]か[LnB$$_{3}$$HB]であった。錯形成定数から、協同抽出錯体である[TbHA$$_{2}$$B$$_{2}$$]や[DyHA$$_{2}$$B$$_{2}$$]は単独抽出剤による[LnA$$_{3}$$HA],[LnB$$_{3}$$HB]等の錯体種より安定であることが確認された。分離係数を考慮すると、協同効果を用いてDyをPrやNdからの分離が可能であることを確認した。

論文

Neutron spin-echo studies of the structural relaxation of network liquid ZnCl$$_2$$ at the structure factor primary peak and prepeak

Luo, P.*; Zhai, Y.*; Leao, J. B.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Faraone, A.*; Zhang, Y.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 12(1), p.392 - 398, 2021/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:35.04(Chemistry, Physical)

典型的なネットワークイオン性液体ZnCl$$_2$$の第1およびプレ回折ピークでの微視的な構造緩和を中性子スピンエコー分光により調べた。第1構造ピークの緩和はプレピークのものより速く、活性化エネルギーは約33%高い。融点より十分高温においても、伸長指数関数で記述される緩和が観測された。驚くべきことに、とくに第1ピークにおいて、非指数関数性パラメータは冷却とともに急激に増加し、$$T_{rm m}$$に向かって緩和は伸長指数型から指数型へと変わる。これらの結果は、過冷却状態の典型的なガラス的ダイナミクスが平衡液体で現れること、2つの異なる空間スケールの運動の活性化エネルギーが冷却に伴うネットワーク構造の形成と関連していることを示唆する。

論文

Determination of alkali and alkaline earth elements in radioactive waste generated from reprocessing plant by liquid electrode plasma optical emission spectrometry

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.433 - 444, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Na, K, Ca, Sr, Baの簡便、かつ実用的で信頼性の高い測定法として、液体電極プラズマ発光分光分析法を利用した方法を開発した。各元素について定量に利用可能な輝線、共存元素からの分光干渉、測定セルの損傷を考慮した測定条件について調査し、実試料を用いた添加回収試験を実施して検証を行った。その結果、本法でNa, K, Ca, Sr, Baをマトリックスの影響を受けずに測定可能であり、数種類の放射性廃棄物に適用した結果は、コンピュータによる計算値、誘導結合プラズマ発光分光分析法による測定値と10%以内で良好な一致を示した。

論文

Separation of rare earth elements by synergistic solvent extraction with phosphonium-based ionic liquids using a $$beta$$-diketone extractant and a neutral ligand

松宮 正彦*; 野水 大輝*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(7), p.764 - 784, 2021/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:22.03(Chemistry, Multidisciplinary)

$$beta$$ジケトンの一種である、Htta(テノイルトリフルオロアセトン)又はHbfa(ベンゾイルトリフルオロアセトン)とTOPOを用いてNd-Fe-Bマグネットから4つの希土類元素のイオン液体への抽出を試みた。期待される共同抽出が起こり、7回の連続抽出によって、TbとDyをその他の希土類元素から分離することができた。

論文

Gapless spin liquid in a square-kagome lattice antiferromagnet

藤原 理賀*; 森田 克洋*; Mole, R.*; 満田 節生*; 遠山 貴巳*; 矢野 真一郎*; Yu, D.*; 曽田 繁利*; 桑井 智彦*; 幸田 章宏*; et al.

Nature Communications (Internet), 11, p.3429_1 - 3429_7, 2020/07

 被引用回数:39 パーセンタイル:92.14(Multidisciplinary Sciences)

Observation of a quantum spin liquid (QSL) state is one of the most important goals in condensed-matter physics, as well as the development of new spintronic devices that support next-generation industries. The QSL in two-dimensional quantum spin systems is expected to be due to geometrical magnetic frustration, and thus a kagome-based lattice is the most probable playground for QSL. Here, we report the first experimental results of the QSL state on a square-kagome quantum antiferromagnet, KCu$$_6$$AlBiO$$_4$$(SO$$_4$$)$$_5$$Cl. Comprehensive experimental studies via magnetic susceptibility, magnetisation, heat capacity, muon spin relaxation, and inelastic neutron scattering measurements reveal the formation of a gapless QSL at very low temperatures close to the ground state. The QSL behavior cannot be explained fully by a frustrated Heisenberg model with nearest-neighbor exchange interactions, providing a theoretical challenge to unveil the nature of the QSL state.

論文

Magnetic-field and composition tuned antiferromagnetic instability in the quantum spin-liquid candidate NaYbO$$_2$$

Guo, J.*; Zhao, X.*; 河村 聖子; Ling, L.*; Wang, J.*; He, L.*; 中島 健次; Li, B.*; Zhang, Z.*

Physical Review Materials (Internet), 4(6), p.064410_1 - 064410_7, 2020/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:47.05(Materials Science, Multidisciplinary)

NaYbO$$_2$$ has been reported as a possible host for the quantum spin-liquid state. Here, the composition-dependent polycrystalline Na$$_{1-x}$$YbO$$_2$$ ($$x = 0$$, 0.03, and 0.07) has been investigated by combining high-field magnetizations and inelastic neutron scattering techniques. For the $$x = 0$$ sample, no signature of a magnetic order is observed down to 0.3 K. Inelastic neutron scattering measurement suggests a continuous low-energy excitation spectrum centered at momentum transfer $$(Q) sim 1.25$$~$AA$^{-1}$$ and extending up to energy transfer $$(E) sim 2.0$$~meV. In contrast, $$x = 0.03$$ and 0.07 samples exhibit magnetic transitions at 1.1 and 2.3 K, respectively. High-field magnetization measurements indicate similar behaviors for $$x = 0$$ and 0.03 samples including plateau-like features at the 1/3 saturated magnetization, which implies that the spin disorder in the $$x = 0$$ sample might be suppressed preceding the emergence of the up-up-down phase. This composition- and field-dependent study allows us to construct complete phase diagrams indicating that NaYbO$$_2$$ is a promising candidate for the quantum spin-liquid state in close proximity to the antiferromagnetic instability tuned by the application of magnetic fields as well as controlling the concentration of Na$$^+$$ ion vacancies.

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